出生于爱媛县上浦町（现今治市），师从片山万年和辻本史邑。1948年，他的作品《杜甫九日诗》初次入选日本书法展览会。并于次年开始在每日书道展和日本书艺院展上发表作品。
当时的书法界热衷于模仿中国唐代以前的书法，而村上三岛从17世纪王铎的书法中获寻了独特的见解，并且确立了奔放的，用假名装饰的，独自的书法风格，因此，被誉为“开辟了日本书法的新境界”。此后，村上三岛创立了书法团体“长兴会”，并连续担任日本书法展览会顾问、日本书艺院理事长、日本书法教育会副会长。同时也致力于后辈的培养和书法的不断革新，并于1998年被授予文化勋章。
村上三岛大师多次访问中国，长期致力于中日书法交流，并且担任上海博物馆特别顾问。为了纪念村上三岛对日本书法作出的杰出贡献，他的故乡大三岛上建有他的纪念馆。
今治市建有村上三岛纪念馆。