1259年蒙哥汗死后，“黄金家族”陷入汗位之争的混乱当中，忽必烈之弟阿里不哥在阿蓝答儿、阿速台等的支持下自立为汗。当时，忽必烈正在围攻南宋的鄂州，听到消息后当即班师回朝。1260年三月，忽必烈在开平着吉忽里台大会，在东道主五塔察儿、西路诸王合丹等拥护下即大汗位，建元中统，忽必烈为元世祖，蒙古尊称薛禅汗。
阿里不哥与忽必烈的对抗一直持续了四年。1260年七月，忽必烈率军去和林征讨阿里不哥，双方激战后阿里不哥败逃至谦谦州（今叶尼塞河上游），忽必烈命宗王移相哥统领一支军队留驻和林以待阿里不哥。
1261年阿里不哥率军袭击移相哥军队，十一月，忽必烈与阿里不哥的军队在昔木土脑儿（今蒙古苏赫巴托省南部）展开激战，阿里不哥又兵败北撤，忽必烈率兵追至和林后还师。后来，忽必烈切断了对漠北的物资供应，阿里不哥陷入困境，阿里不哥不得不以自己的封地谦谦州和阿尔泰山为根据地向外扩张，控制了察合台和窝阔台后裔的一部分封地。阿鲁台即察合台汗位后，不听从与阿里不哥的指挥，于是阿里不哥率兵反击阿鲁忽，进驻了阿力麻里城，阿鲁忽不得不西走撒马尔罕。阿里不哥进驻阿力麻里后杀死了很多阿鲁忽的部下。
1264年春，阿力麻里又遭遇饥荒，人民纷纷起来反抗阿里不哥。阿里不哥的许多部众都逃往阿尔泰地区的札不罕河（今札布汗河）上游，商讨归降忽必烈，这时，阿鲁忽又收集残余部众来攻，阿里不哥处于众叛亲离、两面夹攻之中，在走投无路的情况下，阿里不哥只得选择向忽比烈投降。至此，阿里不哥与忽必烈之间的争夺汗权的斗争才告结束。
在忽必烈与阿里不哥争战期间，山东省大都督李璮曾在1262年趁机与南宋交好,攻占济南，企图策动华北各地诸侯叛乱。忽必烈集重兵亲讨李璮，围攻济南，至七月终于攻克济南，杀死了李璮。
1271年11月，忽必烈昭告天下，正式定国号为“大元”。1272年，改都城中都为大都。
忽必烈即位后，在中央，有中书省总政务，典领百官；由枢密院掌兵权；又御史台掌纠察百官善恶；中书省下设吏、户、礼、兵、刑、工六部；设置了翰林兼国史院，专修国史，制造文字；此外还设置了太史院、通政院等等。沿用蒙古原有的一些官制，在各路、府、州、县都设置了达鲁花赤；完善了军事制度，除设置万户、千户、百户制外，万户与千户还按兵员多少分为上、中、下三等，百户分为上、下两等；又将侍卫分为左、中、有、前、后五卫。万户、千户、百户分别设总管、总把、弹压执掌，总隶于枢密院。这样，使得中央集权大大加强。
为了加强对中原地区的统治，忽必烈采用了许多汉人的建议，他将国号改为大元，就是将蒙古政权逐步改造为采用中原地区固有统治方式的封建政权，又将都城从中都迁入大都，表明了他已将中原地区作为他的立国基础。使元朝作为中国历代封建王朝的继续，从此发展下去。
蒙古贵族建立蒙古汗国之后，除了发动大规模的三次西征之外，同时派军向南进军，进攻的主要对象是金、西夏和南宋。当时，中原正处在南宋和金两个政权对峙的阶段。成吉思汗利用这种时机，首先攻打西夏。从1205年开始，蒙古军三次进攻西夏。1227年，西夏灭亡，蒙古的西顾之忧解除了，金失却了犄角之助。早在1211年，成吉思汗为摆脱金的奴役，就亲率大军攻金。由于中原人民顽强抵抗，蒙古贵族长期不能达到灭金的目的。窝阔台汗改而采取“联宋攻金”的策略，与南宋结成同盟。在南宋军与蒙古军联合攻打下，1234年，金朝灭亡。蒙古贵族立即发动了历时四十多年的灭宋战争。对南宋的进攻，蒙古军队一方面从北向南正面进攻，另一方面从甘肃经青海、四川到云南，降服吐蕃各部，消灭大理政权，控制整个西南地区。形成了对南宋王朝包围的战略形势。1276年，元军攻占临安，南宋灭亡。1279年，元朝统一全国。
公元1279年
