特务头子徐恩曾虽欣赏钱壮飞的才华，但依然对他有所防范。他只让钱壮飞处理文件和电报收发，密码本一直随身携带，机要电报也由自己亲译。钱壮飞与李克农商议后设定一计。一次，钱壮飞陪徐恩曾到上海，乘这个色鬼进歌舞厅换衣服时，把密码本拿出，由守在外面的同志迅速拍照后，再放回徐恩曾兜内。
此后，钱壮飞从报务员那里接到电报后，都由自己开封先译，然后再原样封好上送徐恩曾。国民党几次大“围剿”的计划刚刚制订，尚未下发作战部队，其全部内容就已破译，并被送到周恩来及苏区的毛泽东、朱德面前。
牺牲之谜
顾顺章事件之后，钱壮飞身份暴露，奉命进入中央苏区。钱壮飞到达江西革命根据地后，脱掉西装革履，换上军装草鞋，被分配到建宁康都圩红一方面军司令部当医生。1934年9月，李克农到达苏区后，发现钱在卫生所当医生，就建议组织将其调到中央保卫局，以便充分发挥钱壮飞的才能。
随后，钱壮飞调任红一方面军保卫分局长，同时担任中国工农红军抚恤委员会委员，在周恩来身边做机要保卫工作，继续负责情报的整理和破译。国民党十九路军蒋光鼐、蔡廷锴联合李济深，在福建建立“中华共和国人民革命政府”时，中共派张云逸赴十九路军开展工作所携带的密码本，就是钱壮飞编制的。
1934年10月，中央红军在第五次反围剿严重受挫后，被迫实施战略大转移，钱壮飞也随军长征。
1935年1月，钱壮飞完成遵义会议的保卫任务后，跟随中央纵队前进。3月29日（也有说是31日，还有说是4月1日），他在抵达贵州息烽县境的牛场时，遭遇敌机空袭，不幸牺牲，年仅39岁。
钱壮飞究竟是如何牺牲的，至今仍是个谜。
1940年，周恩来把钱壮飞家人接到延安，在此之前，钱妻张振华已在重庆苦等了8年，到此时，才得知丈夫已不在人世。
由于认识钱壮飞的人不多，加之他在长征途中负责电台的运输和保卫工作，比较隐蔽，所以至今对于钱壮飞烈士牺牲时的真实情景没有准确的答案。
后来，杨家岭当地的群众反映，曾看见一名骑白马的红军坠入乌江渡口，其体态特征与钱壮飞很相似。还有一种说法是钱壮飞在行军途中掉队，遭到反动派杀害，这一个说法，在贵州的金沙和息烽两地都有传闻。
2007年，一位出生在贵州息烽县九龙镇的教师，写了一篇题为《钱壮飞牺牲之谜》的文章。作者通过寻访和周密的分析，还原出钱壮飞牺牲时的大致情况：1935年4月1日，钱壮飞率红军无线电队在九龙镇祖师山上安装电台时，遭遇敌军空袭。为保证司令部安全转移，他们选择了暴露自己，与敌机展开正面对空射击。在这次战斗中，钱壮飞不幸牺牲。而九龙镇祖师山上的红军无名首长墓，很有可能就是钱壮飞的埋葬地。
